长寿命裂变产物
长寿命裂变产物一般指由核裂变反应产生的、半衰期超过20万年的放射性物质。[1]这并非精确的科学定义,比如有人把某些半衰期在20年至100年间的裂变产物也称作长寿命裂变产物。[2]另外的人则主张把这些半衰期在20年-100年间的裂变产物称作中等寿命裂变产物。[3]
核废料放射性的来源
[编辑]核废料中含有裂变产物,还含有锕系元素,以及中子活化后的放射性元素(又称为激活产物)。[1]
短寿命裂变产物
[编辑]项: 单位: |
t½ a |
产额 % |
Q* KeV |
βγ * |
---|---|---|---|---|
155Eu | 4.76 | .0803 | 252 | βγ |
85Kr | 10.76 | .2180 | 687 | βγ |
113mCd | 14.1 | .0008 | 316 | β |
90Sr | 28.9 | 4.505 | 2826 | β |
137Cs | 30.23 | 6.337 | 1176 | βγ |
121mSn | 43.9 | .00005 | 390 | βγ |
151Sm | 90 | .5314 | 77 | β |
刚出堆的乏燃料在短期内具有极强的放射性,这种放射性大多来源于裂变产物中的短寿命裂变产物,比如碘-131(半衰期=8.0197天)和钡-140(半衰期=12.7523天)。四个月之后,上述两种核素的强放射性基本消失,取而代之的是铈-141、锆-95、铌-95和锶-89。两到三年之后,放射性主要来源于铈-144、镨-144、钌-106、铑-106和钷-147。[1]
当反应堆或者乏燃料发生核泄漏时,只会有部分核素外泄。这种泄漏的同位素特征和大气层核爆炸完全不同。[4]
中等寿命裂变产物
[编辑]乏燃料经过几年的冷却之后,大部分放射性源自铯-137和锶-90。二者在裂变反应中的产额大概都是6%,半衰期都在30年左右。其他半衰期在30年左右的核素要么反应产额低,要么在反应堆中经中子俘获而被转变成其他核素(比如钐-151、铕-155和镉-113m),因此对乏燃料的放射性贡献不大。在几年到几百年的时间里,乏燃料的放射性基本可以认为就是铯-137和锶-90的放射性,可以通过二者指数衰变的叠加来模拟。它们被称为中等寿命裂变产物。[1][3]
氪-85(半衰期=10.76年)也算是中等寿命裂变产物。但它的情形和铯-137和锶-90有所不同。氪-85是一种惰性气体,不会在大气圈、岩石圈或者水圈富集。因此在现有再处理流程中,氪-85可以直接排放到大气中。[5]在美国和其他一些国家,乏燃料在再处理之前一般要经过几十年的冷却。到了再处理的时候,大部分氪-85已经经衰变而消失。
锕系元素
[编辑]依衰变链分类的锕系元素[6] | 半衰期范围 | 依裂变产额分类的裂变产物[7] | ||||||
---|---|---|---|---|---|---|---|---|
4n | 4n + 1 | 4n + 2 | 4n + 3 | 4.5–7% | 0.04–1.25% | <0.001% | ||
228Ra | 4~10年 | 155Eu þ | ||||||
244Cm | 241Pu ƒ | 250Cf | 227Ac | 10~29年 | 90Sr | 85Kr | 113mCd þ | |
232U ƒ | 238Pu | 243Cm ƒ | 29~100年 | 137Cs | 151Sm þ | 121mSn | ||
248Bk[8] | 249Cf ƒ | 242mAm ƒ | 100~400年 | ↑中等寿命裂变产物 没有半衰期为 100年至21万年 的裂变产物 ↓长寿命裂变产物 | ||||
241Am | 251Cf ƒ[9] | 400~1000年 | ||||||
226Ra | 247Bk | 1000~2000年 | ||||||
240Pu | 229Th | 246Cm | 243Am | 2000~8000年 | ||||
245Cm ƒ | 250Cm | 239Pu ƒ | 8000~3万年 | |||||
230Th | 231Pa | 3~10万年 | ||||||
236Np ƒ | 233U ƒ | 234U | 10~30万年 | 99Tc | 126Sn | |||
248Cm | 242Pu | 30~140万年 | 135Cs | 79Se | ||||
237Np | 140~700万年 | 93Zr | 107Pd | |||||
236U | 247Cm ƒ | 700~3000万年 | 129I | |||||
244Pu | 3000万~1亿年 | 也没有半衰期超过 2000万年的裂变产物[10] | ||||||
232Th | 238U | 235U ƒ | 1~150亿年 | |||||
当铯-137和锶-90大部分衰变后,乏燃料的放射性主要来源于锕系元素,最重要的有钚-239、钚-240、镅-241、镅-243、锔-245和锔-246。[1]这些元素可以经再处理回收,用作裂变燃料。分离这些元素后,在1,000-100,000年左右乏燃料的放射性会大大降低。钚-239可以直接用于现有的热中子反应堆。量比较小的镅-241和钚-242则可以在快中子反应堆中转化成其他核素。
长寿命裂变产物
[编辑]100,000年以后,裂变产物将以七种核素为主,兼有少量镎-237和钚-242。[1]这七种核素的半衰期在20万年到1600万年之间。主要产物锝-99、锆-93和铯-135的产额在6%左右,其衰变能在100-300千电子伏特之间,一部分表现为β辐射,另一部分则以无害的中微子形式释放。锕系元素以α衰变为主,衰变能在4-5兆电子伏特。
- 锝-99是长寿裂变产物中产额较高的,为6%左右。它释放出低到中等能量的电子,没有γ辐射。因此只要不摄入体内,对生物不构成太大的风险。但锝可以被氧化为高锝酸盐(TcO4-),溶解度好,被广泛用于核医学。[11][12]锝-99在环境中迁移性比较大。据说已有数以吨计的锝-99因人类活动进入环境。[13]
- 锡-126衰变能较大,而且是七种长寿裂变产物中唯一能释放高能γ射线的核素。但是这种核素产额很低。如果反应堆以铀-235为燃料,在乏燃料中,每单位时间锡-126释放出的能量是锝-99的5%;如果反应堆以铀-235(65%)和钚-239(35%)为燃料,在乏燃料中,每单位时间锡-126释放出的能量是锝-99的20%。锡化学性质比较惰性,不易在环境中迁移,因此对人类健康影响不大。
- 硒-79的产额很低,辐射也很弱。每单位时间硒-79释放出的能量是锝-99的0.2%。
- 锆-93的产额在6%左右,其衰变比锝-99慢7.5倍,衰变能只是锝-99的30%。因此起始时乏燃料中的锆-93释放的能量只是锝-99的4%。但其能量贡献会随著时间而增加。锆-93产生极弱的γ辐射,在环境中也相对惰性。
- 铯-135的前体氙-135产额在6%左右,但吸收热中子的能力很强。因此大部分氙-135嬗变为稳定同位素氙-136,只有少部分衰变为铯-135。假定90%的氙-135发生嬗变,起始时乏燃料中的铯-135释放的能量只是锝-99的1%。铯-135是七种长寿裂变产物中唯一一种碱金属,具有强电正性。相比之下,主要的中等寿命裂变产物和除镎之外的锕系元素都是碱性。铯-135具有挥发性,可以用高温挥发的办法分离。[14]
项: 单位: |
t½ Ma |
产额 % |
Q* KeV |
βγ * |
---|---|---|---|---|
99Tc | 0.211 | 6.1385 | 294 | β |
126Sn | 0.230 | 0.1084 | 4050 | βγ |
79Se | 0.295 | 0.0447 | 151 | β |
135Cs | 1.33 | 6.9110 | 269 | β |
93Zr | 1.53 | 5.4575 | 91 | βγ |
107Pd | 6.5 | 1.2499 | 33 | β |
129I | 15.7 | 0.8410 | 194 | βγ |
- 钯-107的半衰期很长,产额在1%左右。如果以钚-239为燃料,钯-107的产率比用铀-235为燃料时要高。其放射性很弱。起始时乏燃料中的锆-93释放的能量只是锝-99的万分之一。钯属贵金属,化学性质不活泼。
- 碘-129半衰期在七种长寿裂变产物中最长:1570万年。它放射性也很弱,起始时乏燃料中的锆-93释放的能量只是锝-99的1%。但放射性碘却对生物构成重大的核威胁,因为碘是许多生物必须的微量元素之一。碘-131在碘同位素中放射性最强,危害也最大。
七种长寿裂变产物的放射性随时间的变化
[编辑]如果反应堆以铀-235为燃料,在乏燃料中,每单位时间其它六种核素释放出的縂能量是锝-99的10%;如果反应堆以铀-235(65%)和钚-239(35%)为燃料,在乏燃料中,每单位时间其它六种核素释放出的縂能量是锝-99的25%。
乏燃料冷却1000年后,中等寿命裂变产物铯-137和锶-90的放射性降低到和长寿裂变产物持平的水平。如果锕系元素没有分离的话,将比中等寿命裂变产物和长寿裂变产物的放射性更强。
乏燃料冷却100万年后,锝-99的放射性将首次低于锆-93。300万年后,锆-93的衰变能将低于碘-129。
因为锝-99和碘-129对生物危害较大,但同时有较大的中子反应截面,有人正在考虑用核嬗变的方式将它们转化为危害较小的核素以除去。[15]
参考资料
[编辑]- ^ 1.0 1.1 1.2 1.3 1.4 1.5 Nuclear Wastes: Technologies for Separations and Transmutation. National Academies Press. 1996 [2013-03-17]. ISBN 978-0-309-05226-9. (原始内容存档于2014-07-05).
- ^ Yang, W. S.; Kim, Y.; Hill, R. N.; Taiwo, T. A.; Khalil, H. S. Long-Lived Fission Product Transmutation Studies. Nuclear Science and Engineering. 2004, 146: 291–318.
- ^ 3.0 3.1 The Nuclear Alchemy Gamble: An Assessment of Transmutation as a Nuclear Waste Management Strategy. [2013-03-17]. (原始内容存档于2011-05-30).
- ^ Howard A. Hawthorne, Editor. COMPILATION OF LOCAL FALLOUT DATA FROM TEST DETONATIONS 1945-1962 - EXTRACTED FROM DASA 1251 - Volume II - Oceanic U.S. Tests (PDF). General Electric Company. May 1979. (原始内容 (PDF)存档于2008-04-10).
- ^ Krypton, Human Health Fact Sheet, August 2005 (PDF). (原始内容 (PDF)存档于2009-12-20).
- ^ 虽然镭不是锕系元素,但它紧接在锕系元素锕之前,且有半衰期超过4年,可被列入此表中的同位素,因此镭也被列入其中。
- ^ 此表列出的是热中子轰击235U的裂变产额。
- ^ Milsted, J.; Friedman, A. M.; Stevens, C. M. The alpha half-life of berkelium-247; a new long-lived isomer of berkelium-248. Nuclear Physics. 1965, 71 (2): 299. Bibcode:1965NucPh..71..299M. doi:10.1016/0029-5582(65)90719-4.
- ^ 是所有半衰期超过四年的同位素中最重的
- ^ 半衰期远长于232Th,基本可视为稳定的衰变产物被排除在外,如半衰期8×1015年的113Cd。
- ^ Ryo, U.Y.; Vaidya, P.V.; Schneider, A.B.; Bekerman, C; Pinsky, S.M. Thyroid imaging agents: a comparison of I-123 and Tc-99m pertechnetate. Radiology. 1983, 148 (3): 819–822. PMID 6308711.
- ^ Nuclear Imaging of Meckel's Diverticulum: A Pictorial Essay of Pitfalls 互联网档案馆的存档,存档日期2012-01-17. S. Huynh, M.D., R. Amin, M.D., B. Barron, M.D., R. Dhekne, M.D., P. Nikolaidis, M.D., L. Lamki, M.D.. University of Texas Houston Medical School and Memorial Hermann - Texas Medical Center (TMC), St. Luke's Episcopal Hospital and Texas Children Hospital, Houston, Texas. Last Modified September 5, 2007
- ^ Dowdall, M.; Gerland, S.; Karcher, M.; Gwynn, J. P.; Rudjord, A.L. Optimisation of sampling for the temporal monitoring of technetium-99 in the Arctic marine environment.. Journal of Environmental Radioactivity. 2005, 84: 111–130.
- ^ Removal of Cesium From a High-Level Calcined Waste by High Temperature Volatilization (PDF). osti.gov. [2013-03-19]. (原始内容存档 (PDF)于2019-07-10).
- ^ Processing of Used Nuclear Fuel. World Nuclear Association. [2013-03-18]. (原始内容存档于2016-01-23).